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JACS發表新能源學院氫能團隊丙烷氧化脫氫制丙烯高性能催化劑最新成果

新能源學院趙學波教授領銜的氫能團隊在具有工業應用前景的丙烷氧化脫氫制丙烯高性能催化劑研究方面取得新進展，相關論文《含硼金屬有機框架化合物衍生的球形超結構氮化硼納米片》（A Spherical Superstructure of Boron Nitride Nanosheets Derived from Boron-Contained Metal-Organic Frameworks）在國際化學領域頂級期刊Journal of the American Chemical Society發表。我校2016級博士生曹磊、新能源學院代鵬程副教授為該論文共同第一作者，新能源學院趙學波教授、代鵬程副教授、昆士蘭大學Yusuke Yamauchi教授為共同通訊作者，中國石油大學（華東）為第一署名單位。丙烯是極為重要的大宗化工基礎原料，后續衍生出的眾多有機化工產品在建筑、汽車、包裝紡織等領域有廣泛應用。近年來隨著丙烯下游產業規模的迅速擴張，傳統的丙烯來源已無法滿足市場需求，因而亟需開發新的丙烯來源。丙烷氧化脫氫制丙烯具有底物轉化率高、工藝能耗低和無積碳不易失活等優勢，極具工業應用前景。但是由于產物丙烯容易與氧化劑發生過度氧化，降低了目標產物的選擇性，從而讓丙烷氧化脫氫工藝一直無法達到工業化的要求。因此，開發一種高效催化劑，抑制過度氧化，提升產物中丙烯的選擇性是推動丙烷氧化脫氫發展最直接有效的手段。氮化硼是目前烯烴選擇性最高的丙烷氧化脫氫催化劑，但是單程烯烴收率離工業化需求仍有一定差距。通過可控合成提高活性物種在氮化硼表面的含量和分散度是一種提升催化性能的有效途徑。構建分層的三維結構，尤其是基于二維氮化硼納米片為基本單元的球狀三維結構，有助于提高邊緣活性物種的含量。除豐富的邊緣活性位點外，特殊的三維球狀結構促使反應混合氣沿著球面進行有效地擴散并充分與活性位接觸，提高催化劑的催化活性。然而迄今為止，如何控制氮化硼納米片自組裝形成三維球狀超結構仍是一個充滿挑戰性的工作。針對上述問題，研究人員以金屬有機框架化合物（MOFs）為前驅體，通過溶劑熱轉換的方式制備了三維球形超結構MOFs納米片（SS-MOFNSs），并進一步以SS-MOFNSs為自犧牲模板，制備了球形超結構氮化硼納米片（SS-BNNSs）催化劑。 SS-BNNSs在丙烷氧化脫氫反應中表現出了優異的催化性能，510 ºC的操作溫度下，產物中烯烴的收率達到了40.2%（丙烯，27.8%；乙烯，12.4%），遠超商業化的氮化硼納米片（丙烯，23.8%；乙烯，8.6%）和高比表面積的氮化硼纖維（丙烯，20.7%；乙烯，10.2%）。通過系統的表征可以發現，SS-BNNSs表面富含B-OH，讓催化劑無須活化就可以直接催化反應進行，同時特殊的結構優勢提高了活性物種的分散度，利于反應氣與活性位點快速接觸和產物丙烯的迅速脫附，提升了產物丙烯的單程收率。SS-BNNSs自組裝的構造過程和結構優勢帶來的性能提升拓寬了催化劑的設計思路。該研究成果獲得審稿專家充分肯定，審稿專家一致認為該工作提出的含硼MOFs衍生三維超結構氮化硼納米片具有很好的創新性，其作為丙烷氧化脫氫催化劑表現出的高烯烴收率在工業應用方面具有較大潛力，為丙烷氧化脫氫催化劑的研究提供了新的參考。

中國石油大學（華東） 2021-02-01

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