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一種類石墨烯的新穎二維半導體Ca3Sn2S7

石墨烯是材料科學領(lǐng)域的一顆迅速崛起的明星，開啟了二維材料的大門。作為納米光電子器件廣泛使用的理想電極材料，石墨烯除了具有優(yōu)異的彈性和剛度外，還具有最高的載流子遷移率(104-105 cm2 V-1 s-1)。然而，石墨烯作為一種典型的半金屬材料，它的零帶隙極大地限制了其在半導體工業(yè)的應用。自石墨烯被發(fā)現(xiàn)以來，它的零帶隙一直是世界范圍內(nèi)最具挑戰(zhàn)性的難題之一。多年來，人們一直致力于解決這一關(guān)鍵問題，最主要的打開石墨烯帶隙方法可以概括為下面兩種。第一種是通過摻雜、吸附、襯底相互作用、外加電場、應變、建立二維異質(zhì)結(jié)等方法直接打開石墨烯的帶隙。不幸的是，在打開石墨烯帶隙的同時，保持其具有超高載流子遷移率的線性電子色散的多種嘗試，至今仍未成功。第二種方法是開辟新的路徑，尋找新的具有超高載流子遷移率（線性色散）的二維材料，如二硫化鉬、硅烯、鍺烯和磷烯等，它們構(gòu)成了新的二維材料家族。遺憾的是，迄今還沒有發(fā)現(xiàn)任何具有類似石墨烯線性電子色散和超高載流子遷移率的二維半導體。北京大學物理學院史俊杰教授及其研究團隊注意到：鈣鈦礦材料具有多樣的組成和結(jié)構(gòu)，如ABX3(具有三個不同原子位置的三維結(jié)構(gòu))、A'2[An-1BnX3n+1] (二維Ruddlesden-Popper型結(jié)構(gòu))、A'[An-1BnX3n+1] (二維Dion-Jacobson型結(jié)構(gòu))、A'2An-1BnX3n+3(二維111型結(jié)構(gòu))和AnBnX3n+2(二維110型結(jié)構(gòu))等，為材料設計提供了一個理想和龐大的平臺。此外，鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中陽（陰）離子價態(tài)的劈裂和置換，陽（陰）離子的混合等，為組分工程提供了更多的可能性，從而極大地調(diào)節(jié)了所設計的鈣鈦礦材料的電子結(jié)構(gòu)（帶隙和電子色散）及物理、化學性質(zhì)，為尋找具有新奇性質(zhì)的材料開辟了一條新的道路。圖注：左圖為二維Ca3Sn2S7鈣鈦礦結(jié)構(gòu)示意圖，中圖為它的三維線性色散能帶圖（帶隙0.5 eV），右圖為它的光吸收系數(shù)，并與光伏明星材料MAPbI3及Si的光吸收系數(shù)作對比。最近，他們在硫化物鈣鈦礦的研究中，意外發(fā)現(xiàn)了一種新奇的穩(wěn)定且環(huán)境友好的二維鈣鈦礦半導體Ca3Sn2S7材料，它具有類似石墨烯的線性Dirac錐電子色散，直接的本征準粒子帶隙0.5 eV，超小載流子有效質(zhì)量0.04m0，室溫下載流子遷移率高達6.7×104 cm2V-1s-1，光吸收系數(shù)高達105 cm-1（超越鈣鈦礦光伏明星材料MAPbI3）, 從一個全新的角度實現(xiàn)了打開石墨烯帶隙的夢想。該研究將會為二維鈣鈦礦材料的設計和研發(fā)提供新的思路，并進一步促進半導體產(chǎn)業(yè)的發(fā)展。

北京大學 2021-04-11

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