構建穩定的正極電解質中間相（CEI）是實現高電壓鋰離子電池性能突破的關鍵技術路徑。然而，由于CEI的形成涉及電解液與正極材料之間復雜的不可逆電化學反應，其具體形成機制至今仍缺乏系統性理解。現有研究表明，陰離子在CEI形成過程中起主導作用，這主要歸因于陰離子相較于碳酸酯溶劑更易在正極材料表面的“內赫姆霍茲平面”（inner-Helmholtz plane, IHP）發生吸附和分解。然而，學術界對陰離子吸附行為及其在CEI形成中的具體作用機制仍缺乏深入探討，這制約了高電壓鋰電子電池穩定性的進一步提升。

圖1. 陰離子吸附行為及界面結構演變

針對上述問題，深圳研究生院新材料學院潘鋒、楊盧奕研究團隊采用多種原位界面表征技術，首次系統揭示了陰離子在IHP處的吸附行為及其對CEI形成的作用機制。研究發現，不同陰離子在LiCoO2（LCO）表面的吸附行為直接決定了CEI的化學成分和結構穩定性。研究團隊通過石英晶體微天平耗散模式（QCM-D）實驗，定量比較了不同陰離子在LCO表面的吸附行為，并結合原位衰減全反射傅里葉變換紅外光譜（ATR-FTIR）與原位共聚焦拉曼光譜（Raman）等先進表征手段，深入解析了不同陰離子吸附行為對CEI形成過程的調控機制。實驗結果表明：與傳統的PF6?相比，DFOB?陰離子在LCO表面表現出更高的吸附能，能夠在IHP處形成以陰離子為主導的吸附層，從而有效阻隔有機溶劑分子與正極材料表面的直接接觸，顯著抑制碳酸酯溶劑在CEI形成過程中的分解反應。這一機制最終促進了更加致密且富含無機組分的CEI膜形成，使LCO正極在超高電壓（>4.7V）條件下展現出優異的循環穩定性。

圖2. 論文發表在Angew. Chem. Int. Ed.

該研究成果不僅深化了學術界對CEI形成機制的理論認知，也為未來高性能鋰離子電池電解液體系設計及電極/電解液界面優化提供了重要的理論指導。相關研究成果以“Anion Adsorption at the Inner-Helmholtz Plane Directs Cathode Electrolyte Interphase Formation”為題，發表于化學領域國際知名期刊Angewandte Chemie International Edition（《德國應用化學國際版》）（DOI: 10.1002/anie.202425535）。