近日，東南大學物理學院王金蘭教授與美國德克薩斯大學奧斯汀分校劉遠越教授團隊合作，基于第一性原理的多尺度模擬方法，結合真實電催化反應條件，在單原子穩定性方面取得了最新研究進展，其成果以“Dynamic Stability of Copper Single-Atom Catalysts under Working Conditions”為題在線發表于化學領域頂級期刊Journal of the American Chemical Society上。

催化劑的重構現象已普遍存在于許多多相反應中。目前，借助先進的表征技術以及理論計算，我們已經能夠探索、理解多種催化劑的重構機制以及它們對催化反應的利弊。然而，在單原子催化劑上，其重構現象以及機理研究卻比較罕見。在大多數情況下，我們都默認它們在多相催化反應中是穩定的，特別是在反應初始階段。但最近的研究發現，由于催化反應不同，反應介質以及應用電位也存在差異，導致單原子催化劑在反應過程中會發生不同程度的重構行為，影響其催化性能。

針對這一問題，王金蘭教授、劉遠越教授團隊以單個銅原子嵌入氮摻雜石墨烯為例，利用“恒電勢混合溶劑化動力學模型”，在真實反應條件下探索了單原子Cu與Cu團簇之間的動態可逆轉變機制。結果揭示氫的吸附是銅單原子從催化劑表面浸出的重要驅動力。隨著電極電位越負，氫的吸附越強，銅單原子越容易從表面浸出。此時，與其他銅原子聚合形成銅小團簇能夠作為真正催化活性中心促進CO2還原成乙醇。當反應結束后，電極電位被切斷或切換到正值，羥基自由基（OH•）能夠促進銅簇氧化，進一步通過再沉積過程回到初始原子分散態，最終完成催化劑的重構循環。以上這些結果采用傳統的電中性DFT方法很難被觀察到。因此，該工作不僅為真實反應條件下發生的重構現象提供了更全面的機理解釋，還為設計和開發具有高性能的電催化劑提供了新思路。

本文的第一作者是東南大學博士生白曉婉和德克薩斯大學奧斯汀分校博士后趙訓華，東南大學物理學院王金蘭教授和德克薩斯大學奧斯汀分校劉遠越教授為共同通訊作者。該工作受到了國家自然科學基金重點項目、國家重點研發計劃項目等資助。