我校毛昌杰教授團(tuán)隊(duì)以二維過(guò)渡金屬碳化物（Ti3C2Tx-MXene）為金屬源合成金屬有機(jī)框架納米材料（Ti3C2Tx-PMOF），并成功將其應(yīng)用于電致化學(xué)發(fā)光生物傳感領(lǐng)域。相關(guān)研究成果以“ORAOV1detectionmadewithmetalorganicframeworksbasedonTi3C2TxMXene”為題在《ACSAppliedMaterials&Interfaces》（SCI一區(qū)，影響因子：9.229）上在線發(fā)表。安徽大學(xué)為第一通訊單位，安徽大學(xué)2021屆博士研究生韋玉平為第一作者，安徽大學(xué)柳星培博士后、毛昌杰教授為共同通訊作者。

Ti3C2Tx-MXene是一種新型的二維納米材料，該材料具有良好的金屬導(dǎo)電性、親水性、大比表面積及豐富的表面修飾基團(tuán)等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用在催化、電化學(xué)傳感領(lǐng)域。Ti3AlC2經(jīng)過(guò)HF刻蝕后，形成表面有大量的-O，-OH，-F等高電負(fù)性基團(tuán)的Ti3C2Tx-MXene。在質(zhì)子化有機(jī)配體存在的情況下，這些基團(tuán)使得Ti3C2Tx-MXene能夠與有機(jī)配體通過(guò)配位作用形成新的金屬有機(jī)框架納米材料。該工作將Ti3C2Tx-MXene整合入金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)中，為進(jìn)一步提升Ti3C2Tx-MXene的應(yīng)用潛能提供了新思路。

作為候選原癌基因的口腔癌過(guò)表達(dá)1（ORAOV1）DNA片段位于染色體帶11q13區(qū)域。研究表明ORAOV1在各種人類鱗狀細(xì)胞癌的腫瘤發(fā)生過(guò)程中起重要作用，然而ORAOV1的表達(dá)量低，并且唾液成分復(fù)雜，因此有必要開(kāi)發(fā)一種靈敏度高且特異性好的生物傳感器對(duì)其進(jìn)行體外檢測(cè)。電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器雖然具有背景噪音低，可控性強(qiáng)的優(yōu)勢(shì)被廣泛應(yīng)用，但是仍需要結(jié)合信號(hào)放大策略進(jìn)一步提升其對(duì)特定核酸序列檢測(cè)的靈敏度。基于脫氧核糖核酸堿基精確互補(bǔ)配對(duì)的DNAwalker是一種具有可編程性和結(jié)構(gòu)可控性的分子步行器。利用布朗運(yùn)動(dòng)的化學(xué)能驅(qū)動(dòng)，DNAwalker可以自動(dòng)沿著預(yù)先設(shè)計(jì)的軌道移動(dòng)。基于DNAwalker作為信號(hào)放大策略能夠滿足對(duì)于特定序列核酸的痕量檢測(cè)。

在此基礎(chǔ)上，研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合三維DNA步行器（DNAwalker）介導(dǎo)的目標(biāo)物循環(huán)放大方法，構(gòu)建了一個(gè)靈敏度高（檢測(cè)范圍10fM~1nM，檢測(cè)限為3.3fM），特異性強(qiáng)的電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)腫瘤標(biāo)志物ORAOV1的檢測(cè)（圖1）。結(jié)果表明該金屬有機(jī)框架材料能夠應(yīng)用于電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器的構(gòu)建。

圖1基于Ti3C2Tx-PMOF構(gòu)建的電致化學(xué)發(fā)光生物傳感器示意圖

該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金基金和安徽省自然科學(xué)基金的支持。